A diferencia de su predecesor, este álbum incluye los 14 sencillos originales que alcanzaron el top 20 del Reino Unido y cinco números uno en el mismo país, publicados por la banda entre 1978 y 1984, incluyendo los dos sencillos que faltaban en la compilación anterior de 1986, «Synchronicity II», y la versión original de «Don't Stand So Close to Me», que fue reemplazada con la regrabación de 1986. El álbum también incluye dos temas extra: «The Bed's Too Big Without You» y «Tea in the Sahara». La fotografía de la portada, de Duane Michals, se tomó en la época del álbum «Synchronicity». La funda interior presentaba un collage de fotos de la banda tomadas por diferentes fotógrafos a lo largo de su carrera, como Miles Copeland, Peter Baylis, Adrian Boot, Akihiro Takayama, Anton Corbijn, Danny Quatrochi, Gabor Scott, Janette Beckman, Kim Turner, Michael Ross, Watal Asanuma y Andy Summers.

El álbum no logró entrar en las listas de Estados Unidos, pero permaneció 36 semanas en la lista de álbumes del Reino Unido, donde alcanzó el número 10. También alcanzó el número uno en la lista oficial de música de Nueva Zelanda y el número cuatro en Noruega.

En 2022, Greatest Hits se reeditó para su 30.º aniversario en una versión remasterizada de vinilo doble LP, lo que le permitió volver a entrar en varias listas de éxitos a nivel mundial.

Roxanne    3:13
Can't Stand Losing You    2:49
So Lonely    4:48
Message In A Bottle    4:50
Walking On The Moon    5:01
The Bed's Too Big Without You    4:25
Don't Stand So Close To Me    4:02
De Do Do Do, De Da Da Da    4:08
Every Little Thing She Does Is Magic    4:20
Invisible Sun    3:44
Spirits In The Material World    2:58
Synchronicity II    5:01
Every Breath You Take    4:13
King Of Pain    4:58
Wrapped Around Your Finger    5:14
Tea In The Sahara